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活性炭載錳催化劑低溫偶聯脫硝
文章作者:韓研網絡部 更新時間:2022-12-1 16:20:29

  活性炭載錳催化劑低溫偶聯脫硝

  氮氧化物(NOx)是工廠和機動車輛的主要排放物,也是最嚴重的空氣污染物之一;钚蕴坑捎谄淇紫督Y構、大量的介孔和微孔結構、比表面積大、超強吸附性能、豐富的表面官能團等特點,是脫硝催化劑的主要載體。然而,活性炭無法在低溫下達到NOx深度凈化和低溫煙氣排放標準;钚越饘俳M分可以加載到活性炭中以提高其低溫脫硝活性。本期研究低溫一氧化碳和氨活性炭載錳催化劑的偶聯脫硝,以硝酸為前驅體,硝酸錳為前驅體活化的活性炭,采用浸漬法制備了活性炭載錳系列催化劑。

  掃描電鏡和能譜

  圖1顯示了活性炭載錳催化劑的表面微觀結構。在圖1a和b中,活性炭載錳5催化劑表面孔隙分布不均勻,周圍有少量顆粒。當Mn負載量為5%時,可以在催化劑指示的塊狀附著物中檢測到少量Mn。這表明催化劑成功負載Mn,但是,它的含量很低。圖1(c)和(d)中,活性炭載錳7催化劑表面光滑,孔結構發達,孔道明顯增加,表面顆粒分布均勻。這有助于催化劑吸附氣體;钚蕴枯d錳7催化劑成功負載了中等含量的Mn元素,可以很好地改性活性炭。這些發現與圖3中脫硝曲線的結果一致。在圖1e和f中,活性炭載錳9催化劑表面粗糙,大小不一的孔隙分布不均勻,顆粒在表面局部堆積。這些因素堵塞了氣孔,抑制了脫硝。當Mn負載量為9%時,在催化劑表面檢測到大量附著物。高Mn含量表明Mn的過量負載可能導致催化劑表面21上的孔隙積累和堵塞(圖1e和f)。這可能是NO轉化率因負載過大而降低的原因之一。

  圖1:活性炭載錳催化劑的SEM照片(a)5%×300,(b)5%×500,(c)7%×300,(d)7%×500,(e)9%×300,(f)9%×500。

  脫硝活性測試

  活性炭催化劑低溫CO+NH3耦合脫硝實驗在固定床反應器中進行圖2。脫硝前,將8g活性炭載錳5、活性炭載錳7和活性炭載錳9置于溫度范圍為150–300℃的反應器中。加熱速率設置為10℃min-1。當爐溫達到150℃時,出現模擬煙霧。初始時間設置為0分鐘,反應時間為15分鐘,期間每3秒記錄一個數據點。模擬煙氣設置:NO流量4mL/min-1,CO流量16mL/min-1,NH3流量4mL/min-1,O2含量9%(體積比),N2是平衡氣體。脫硝尾氣采用煙氣分析儀進行檢測。

  圖2:氣體反應裝置示意圖(1)轉子流量計,(2)催化劑,(3)固定床反應器,(4)緩沖氣瓶,(5)探測槍,(6)煙氣分析儀,(7)廢氣回收裝置。

  低溫CO+NH3耦合脫硝活性

  活性炭載錳催化劑在150-300℃范圍內的CO+NH3偶聯脫硝活性如圖3示;钚蕴枯d錳7催化劑在反應初期具有較高的脫硝率,高達61%;钚蕴枯d錳9催化劑僅次于活性炭載錳7催化劑,脫硝率為55%。同時,活性炭載錳5催化劑的脫硝率最低,僅為36%。隨著Mn負載量的增加,催化劑的脫硝率明顯增加。然而,當Mn負載量達到9%時,脫硝率下降。這可能是因為催化劑表面的孔隙被堵塞,孔隙塌陷,減弱NO氣體吸附。隨著溫度的升高,各催化劑的脫硝率逐漸降低,當溫度升高到230℃左右時達到最小值。這里活性炭載錳5的脫硝率下降到16.5%,活性炭載錳7的脫硝率下降到32.1%,活性炭載錳9的脫硝率下降到28%。當溫度進一步升高時,各催化劑的脫硝率逐漸升高。脫硝率順序仍然是錳含量7>9>5的活性炭催化劑。對于低溫階段的NH3-SCR反應,由于催化劑的金屬負載量有限,活性炭的吸附能力受到限制。因此,隨著NO氣體的增加,脫硝率不斷下降。對于CO-SCR反應,CO被吸附形成配位碳酸鹽,NO被吸附形成配位硝基。然后,碳酸鹽和硝基將反應生成CO和N2O。由于活性炭的吸附能力逐漸降低,脫硝率也會降低。因此,在初始溫度為230℃之前,由于兩個單獨反應的活性炭吸附能力降低,脫硝率逐漸降低。當溫度超過230℃時,NH3-SCR和CO-SCR反應由于溫度升高而促進NO轉化。由于金屬Mn是催化劑的活性物質,在其作用下,活性炭的晶格氧轉變為化學吸附氧。這促進了兩個SCR反應,催化劑的脫硝率在230℃后逐漸增加。但由于活性炭在脫硝過程中處于損失狀態,NO轉化率即使逐漸上升也不會上升到初始狀態。

  圖3:活性炭載錳催化劑的NO轉化率。

  CO+NH3耦合低溫脫硝機理

  基于以上結果,我們提出活性炭載錳系列催化劑耦合低溫脫硝反應過程。

  (1)CO、NH3和NO從活性炭載錳催化劑的外部連續擴散到內表面。反應氣體以吸附態吸附在催化劑表面的活性位點上,然后被活性位點活化,形成吸附態。

  (2)吸附的CO和NO遵循Langmuir–Hinshelwood(L–H)機制生成CO2和N2。NH3在碳基催化劑上的低溫SCR脫硝反應遵循Eley–Rideal(E–R)和L–H機制。

  (3)活性金屬組分在催化脫硝過程中,少量Mn2+被吸附的NO氧化成Mn3+。NO本身被還原為N2O。高價Mn3+首先還原為Mn3O4,然后還原為Mn2+。對于高價Mn4+,首先還原為Mn3+,然后還原為Mn2+。在活性物質重組脫硝過程中,吸附的NO被Mn4+氧化為NO2−。NO2−與吸附的NH3反應生成N2和H2O,而吸附的CO與催化劑表面的Oβ反應,與Oα和游離的Oα反應生成CO2。吸附的NO也會在催化劑的作用下解離,生成N2和O。因此,在活性炭催化劑中,Mn4+含量越高,NO轉化越有效。本研究結果與XPS結果一致。

  (4)最后,催化劑表面產生的氣體(CO2、N2和H2O)解吸并通過活性炭孔擴散到內表面。然后,氣體從活性炭內表面擴散到活性炭載錳催化劑的外表面。根據上述反應過程,提出活性炭催化劑低溫CO+NH3偶聯脫硝機理圖在圖4示。

  圖4:活性炭載錳催化劑低溫CO+NH3偶聯脫硝機理圖。

  活性炭載錳催化劑低溫偶聯脫硝研究了它們在CO+NH3氣氛中的低溫耦合脫硝活性。Mn負載量為7%的活性炭催化劑脫硝效率最好,達到61%。SEM和BET表征表明,活性炭催化劑具有發達的孔結構、大的比表面積和廣泛分散的載體。結合EDS和XRD表征,活性炭載錳催化劑表面的MnO呈非晶態。XPS表征表明,高Oβ和Mn4+活性炭7化劑表面將標準SCR反應轉化為快速SCR反應,促進脫硝反應。FTIR表征發現活性炭催化劑表面官能團含量高于其他兩種催化劑。這改善了NO吸附并提高了脫硝效率;谖锢砗突瘜W性質的表征結果,提出了活性炭催化劑的低溫CO+NH3脫硝機理;钚蕴看呋瘎┑牡蜏谻O+NH3偶聯脫硝在溫度低于230℃時符合L-H機理,在溫度高于230℃時符合E-R機理。較高的Mn4+含量促進NO氧化成NO2,​​從而促進SCR反應向快速SCR反應轉變。

文章標簽:椰殼活性炭,果殼活性炭,煤質活性炭,木質活性炭,蜂窩活性炭,凈水活性炭.

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